[ecfisa]

Hola.

Seguramente el TEdit no tenga el foco cuando ejecutas el código, dependiendo desde donde estés ejecutando tendrías que focalizarlo, como por ejemplo en el evento OnClick de un TButton:

Código Delphi [-]
procedure TForm1.Button1Click(Sender: TObject);
begin
  edt.SetFocus;  // <- darle el foco
  edt.SelStart:= 3;
  edt.SelLength:= 5;
end;

Por supuesto no es nesesario si ya lo tiene como por ejemplo en el evento OnEnter del propio Edit:

Código Delphi [-]
procedure TForm1.edtEnter(Sender: TObject);
begin
  edt.SelStart:= 3;
  edt.SelLength:= 5;
end;

Saludos.