Difícil saber qué está pasando y cómo poder ayudarte sin ver nada de código.
Cita:
Empezado por shoulder
Pero ademas me sigue manteniendo la clave de la tarjeta en memoria hasta que no cierre totalmente el programa de Delphi.
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Lo primero extraño es esto, así que revisa los componentes de firma para ver si hay algún método para finalizarlo (y descargarlo).
Cerrar el formulario no debería ser problema (con un Close) y tal vez lo que esté pasando esté relacionado con lo anterior.