[ecfisa]

Hola andres_89.

Proba de este modo:

#include <registry.hpp>

#define KEYVALUE "SOFTWARE\\Microsoft\\Windows\\CurrentVersion\\Run"

void __fastcall TForm1::Button1Click(TObject *Sender)
{
  TRegistry *Registry = new TRegistry(KEY_SET_VALUE | KEY_WOW64_64KEY);
  Registry->RootKey = HKEY_LOCAL_MACHINE;

  if(Registry->KeyExists(KEYVALUE))
    if (Registry->OpenKey(KEYVALUE, false)) {
      Registry->WriteString("Un_Nombre", "Un_Valor");
      Registry->CloseKey();
    }
}

Funciona bién con C++ Builder 6 y Windows 8.1, siempre que la aplicación se ejecute en un estado elevado (Ejecutar como administrador).

Saludos