Hola,
puedes intentar con esto
Código:
QueryLegajos.Close; // cerramos para poder cambiar el contenido a la query
QueryLegajos.SQL.Clear;
QueryLegajos.SQL.Add('Select nombre, basico from legajos where tipodni='+QuotedStr(actTipo));
QueryLegajos.SQL.Add('and nrodni=' + inttostr(ActNro) );
QueryLegajos.Open;
Si Nrodni es Integer no tienes que utilizar el QuotedStr( ) porque el contenido quedaria asi nrodni = '1' por ejemplo y es un error de sintaxis.
eliminé una linea porque repetias el select y eso hacia que faltara el Where en tu consulta y como lo que seria era un "and" te marca error de sintaxis.
suerte