En firemonkey no hay controles Data-Aware. Tenes dos alternativas:
1. La mas facil es enlazar tu DataSet usando LiveBindings. Por los foros ya se ha hablado bastante. En este
enlace podes encontrar una serie de articulos que muestra como usar LiveBindings para enlazar, no solo DataSet sino tambien objetos, tanto usando el diseñador como por codigo
2. La otra alternativa es recorrer uno mismo el DataSet e ir llenando el ComboBox