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El evento OnKeyPress captura sóo las teclas que corresponden a un caracter y algunas otras como ENTER (#13) BackSpace (#8), TAB (#9) y ESCAPE (#27).
Para otro tipo de teclas como F1, F2, F3,... y modificadores como Ctrl, Shift, Alt, usa el evento OnKeyDown u OnKeyUp.
El parámetro Key que reciben esos eventos es un número entero que corresponde al código virtual de la tecla. Los códigos virtuales están declarados como constantes VK_F1, VK_F2, VK_F3,... y seguramente en la ayuda podrás encontrar un listado completo si buscas "Virtual Key Codes".
// Saludos
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