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Como solución primaria, utilizaría las herramientas del lenguaje:

  If GlobalFindAtom( StrAtomo ) = 0 Then
  begin
    IdAtomo := GlobalAddAtom( PChar(StrAtomo) );
    try
      Application.Initialize;
      Application.CreateForm(TForm1, Form1);
      Application.Run;
    finally
      GlobalDeleteAtom(IdAtomo); //Elimina el Atomo
    end
  end
  else
    ShowMessage('¡La Aplicación ya está corriendo!');

Pero si el usuario "Mata" el proceso, nunca se ejecutará el GlobalDeleteAtom, por lo que quedará en la lista global. Por eso prefiero usar "Semáforos" (CreateSemaphore) que son visibles desde todos los procesos y se eliminan cuando el proceso se elimina:

const
  PApplicationId = 'Nombre del la Aplicación';

var
  hSemaphore: THandle;
begin
  hSemaphore := CreateSemaphore(nil, 0, 1, PApplicationId);
  if (hSemaphore <> 0) and (GetLastError=ERROR_ALREADY_EXISTS) Then
    ShowMessage('¡La Aplicación ya está corriendo!')
  else
    try
      ShowMessage('Application.Run');
    finally
      CloseHandle(hSemaphore);
    end;
end.