Algunos puntos que considerar:
Application.createform(TForm2, form);
hace que Application sea el dueño (Owner) de form de manera que Application será el encargado de destruir a form cuando a él mismo le llegue la hora (o sea al término del programa). Por esta razón no es necesario que tu mismo la liberes.
La contraparte es que form existirá (ocupando memoria) durante toda la ejecución. Si no es esto lo que deseas (y así lo supongo o de lo contrario no estarías usando Free) lo recomendable es construir form así:
form := TForm2.Create(nil);
Esto hace que no haya ningún objeto encargado de destruir form sino que debes hacerlo tú mismo. La ventaja es que lo haces en el momento que consideres más adecuado.
Dado que lo intentaste en el evento OnClose, es de suponer que deseas destruir form al momento de cerrarse. La manera correcta de hacer esto es especificando:
Action := caFree;
Action es un parámetro del evento con el cuál indicas lo que deseas hecer cuando se cierra el formulario, en este caso, destruirlo. La opción por defecto (si no especificas nada) es caHide: el formulario se oculta pero no se destruye.
Finalmente, la ayuda de Delphi indica que Free no debe utilizarse desde el mismo formulario (como haces tú). En su lugar hay que usar el método Release. Sin embargo Release conviene usarlo cuando deseamos destruir el formulario desde algún evento que no sea OnClose (por ejemplo el OnClick de un botón). En OnClose usa Action := caFree.
Si te confunden algunos conceptos cómo por qué y cuándo Application destruye un formulario te recomiendo que leas el hilo
http://www.clubdelphi.com/foros/show...&threadid=4296
en donde el compañero
delphi.com.ar hace gala de sus conocimientos explicando algunas cuestiones relacionadas.
// Saludos