Hola,
Puedes usar los eventos OnKeyPress, OnKeyUp y OnKeyDown. Para que los dos últimos surtan efecto tendrás que poner a "true" la propiedad "KeyPreview" del formulario en cuestión.
La verdad es que en la ayuda de Delphi se describen los eventos que refiero y, en la misma ayuda, puedes ver ejemplos de uso de los mismos.
En todo caso, para comprobar que el usuario pulsó la tecla "ENTER" podría hacerse más o menos así si utilizas los eventos OnKeyUp u OnKeyDown:
Código Delphi
[-]
if Key = VK_RETURN then
begin
end;
Si te decantas por el evento OnKeyPress podrías hacer algo similar a esto:
Código Delphi
[-]
if Key = #13 then
begin
end;