[rgstuamigo]

Pues no estás diciendo que problema exactamente tienes?
Por lo que puedo ver es que tu variable "S" nunca cambia, es decir le asignas lo que tiene "qryBuscarCampoMemo.AsString" sólo una vez, pero nunca cambia de valor...
Supongo que lo que tratas de hacer es que en cada registro recorrido la variable "S" se actualize con lo que tiene el campo "qryBuscarCampoMemo", si és así, pues entonces debes hacer la asignación dentro del ciclo..

Código Delphi [-]
...
 Begin
 I := 0;
 qryBuscar.qryBuscar.First;//por si las moscas 
 For N := 0 To qryBuscar.qryBuscar.RecordCount Do
 Begin
 S := qryBuscarCampoMemo.AsString;//asigno a mi variable S dentro del ciclo para que se actualize
  if AnsiContainsText( S, 'Frase a Buscar' )= True Then
     Begin
       I := I+1;
       Label1.Caption:=IntToStr(I); // Solo para poder ver el contador
     End;
   dsBuscar.DataSet.Next; 
 End;
 ...

De todas formas quizás exista una mejor y más eficiente forma de hacer lo que pretender lograr, claro está que para poder guiarte en es caso, debes dar más detalle de lo que necesitas hacer exactamente...
Saludos...