Algo que puees hacer también, es anteponer un & a una de las letras de cada RadioButton, la que quieras que funcione como atajo. Por ejemplo, si pones tus RadioButton así:
donde el Caption del primero es "&A RAdioButton1", el segundo "&B RAdioButton2", etc. Al oprimir A, B, C, o D se seleccionará el RadioButton correspondiente, excepto, claro, si el foco del teclado lo tiene algún componente de edición, como un Edit. En esos casos, basta que presiones Alt+Letra para hacer la selección.
// Saludos