Bueno las relaciones propiamente dichas las establecerias efectivamente en la base de datos, no en el ide de delphi, el uso de relaciones mediante MasterSource es para despliegue maestro-detalle (relaciones 1-n) con fines de visualizacion, y no implica una relacion entre las tablas en el sentido estricto, ahora viendo el detalle que planteas, podrias enlazar tu tabla libros con la de prestamos mediante controles lookup (dblookupcombobox, dblookuplistbox).
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