[roman]

Suponiendo que tu bucle es algo como

Código Delphi [-]
while condiciones do
begin
  operaciones;
end;

lo que propone Lepe es que lo modifiques así:

Código Delphi [-]
Cancelado := false;

while condiciones and not Cancelado do
begin
  Application.ProcessMessages;

  operaciones;
end;

Application.ProcessMessages permite que tu formulario procese los mensajes en cada vuelta del ciclo, de manera que puedas orpimir el botón de Cancelar. En el evento OnClick de ese botón pondrías:

Código Delphi [-]
Cancelado := true;

// Saludos